微腔激子极化激元（以下简称极化激元）作为半导体激子与微腔光子耦合形成的玻色子准粒子，凭借其多重极化激元能带的独特色散特性，支持多种传统相位匹配限制的参量相互作用，已成为研究非线性量子光学和驱动-耗散系统中集体相干现象的重要平台。然而，在保持极化激元相干性的同时高效产生参量发射（如能量简并的光学参量振荡中的信号光与闲频光）一直面临巨大挑战。这主要是由于与体系弛豫通道的竞争相比，其非线性参量相互作用强度通常不足，导致提高效率的同时往往伴随着光谱展宽和相干性退化。
对此，北京大学材料科学与工程学院张青课题组与国家纳米科学中心刘新风研究团队合作，创新性地运用量子限域的钙钛矿微腔，成功实现了具有亚1毫电子伏特线宽的高效相干极化激元参量发射，并首次观测到了信号态与闲频态两种参量光在动量空间的强相位相干性。该研究揭示了在强局域系统中由表面无序赋能的量子尺寸效应，是触发极化激元异常增强参量相互作用的核心微观机制。此外，研究团队利用该高效共振参量振荡器，在室温下实现了极化激元的超固体（supersolid）相，在凝聚体中观察到了打破平移对称性的实空间周期性密度调制。该研究揭示了量子局域与无序势阱在促进极化激元奇特参量相互作用中的关键作用，为开发基于极化激元非线性的量子光子器件提供了重要指导性策略。研究以《Harnessing highly efficient coherent polariton parametric emission in quantum confined perovskite microcavities》为题于4月2日发表在《Nature Communications》。
图1.（a）嵌入钙钛矿微米片的微腔结构及表面无序势示意图；（b-c）单晶微米片的显微图像及微观表面起伏特征；（d）实验观测到极化激元在空间局限及无序表面共同作用下，产生的丰富的离散能级；（e）高效参量作用的物理机制：精细的能级为极化激元的高效散射提供了完美的相位匹配条件。
在非共振脉冲光泵浦激发下，当泵浦密度超过凝聚阈值时，强局域微腔内不仅在动量空间中心区域形成了强烈的种子光（source）极化激元凝聚，还在相反的面内波矢方向上激发出极其尖锐的信号光（signal）和闲频光（idler）发射。光谱特征表明，信号光和闲频光的线宽低至约0.78 meV，且定向区域中，信号光的强度达到了种子光强度的约1.35倍。这意味着种子光在受激区域发生明显耗尽，证实了极高效率的非线性参量发射过程。进一步，为了验证其优越的相干特性，研究团队进行了动量空间的迈克尔逊干涉实验，通过重叠分别位于两对立波矢方向的信号光和闲频光，观察到了清晰可见的干涉条纹，其条纹可见度高达约0.72，直接证实了信号光极化激元与闲频光极化激元之间存在强烈的相位关联与相干性。
图2.（a）参量发射的代表性光谱，展现出极窄的线宽和高效的发光强度；（b）本工作在参量效率与线宽方面与现有文献的优势对比；（c）动量空间干涉实验示意图；（d-e）在强局域微腔中，新激发出的参量光展现出极其清晰的干涉条纹，证明了极强的相干性；（f-g）作为对比，在弱局域微腔中该相干性大幅度降低。
为进一步探究局域尺寸与无序起伏如何协同诱导高效的参量相互作用，研究团队结合实验统计数据，与基于驱动-耗散Gross-Pitaevskii方程的理论模型统计数据，进行了系统分析。结果揭示出一种类似于纳米体系中的“量子尺寸效应”：随着局域尺寸缩小，宏观序参量的波动变得异常剧烈。在这一强量子局域区域，本征能量和动量的量子化作用显著增强，微小的无序扰动就能引起各分支上能级位置和极化激元态密度的剧烈涨落，进而精细调节相位匹配条件和最终态的布居密度。统计数据表明，当尺寸进入强局域区间时，微腔参量散射效率的最大值和平均值均呈现出明显的上升趋势。
最后，得益于室温下CsPbBr3强大的极化激元光与物质相互作用，以及能量简并光学参量振荡器的共轭动量分布特性，该高效相干系统成为了探究室温光量子流体宏观量子效应的理想平台。实验在观测不同泵浦密度下的发射强度时，清晰观察到了两个非线性阈值：首先是种子光凝聚体的非线性增长，随后触发了相干参量光散射并导致信号/闲频强度的非线性增长。特别地，针对中心波矢不同的参量振荡器，其在实空间中表现出了显著的周期性密度调制（干涉条纹），且实空间条纹的“晶格”常数与动量空间中极化激元的发射波矢位置通过傅里叶变换的倒易关系精确吻合。这一自发打破平移对称性的实空间周期性现象，证实了极化激元凝聚体中超固体相的形成，对研究室温相干光流体具有重要意义。
图3.（a-b）随着输入泵浦密度的增加，系统的发光强度经历了两次非线性转折，以及动量空间特征重构；（c-f）实空间中自发涌现出了明暗相间的周期性条纹及其与傅里叶空间的倒易对应关系，展示了超固体相的形成。
论文信息：
北京大学材料科学与工程学院2022级博士生邓心怡和香港中文大学（深圳）Sanjib Ghosh助理教授为论文共同第一作者。北京大学材料科学与工程学院张青长聘副教授、国家纳米科学中心刘新风研究员为论文共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金区域联合基金、国家杰出青年科学基金、深圳市特聘岗位项目等的大力支持。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-71322-1
